En 1933, tras una dolorosa separación de Eulogio, partió a Buenos Aires invitada por su amigo y cónsulPablo Neruda. Instalada en esta ciudad participó del movimiento intelectual de la época, reuniéndose con los escritores agrupados en torno a la revista Sur. En 1935 inició su carrera literaria, publicando, La última niebla; tres años después lanzó La amortajada, su novela más importante. En agosto de 1940 regresó a Chile, trayendo consigo los manuscritos de "El árbol" y "Las islas nuevas". Al año siguiente, fue encarcelada tras intentar asesinar a su antiguo amante, Eulogio Sánchez.
Superado este incidente, en 1944 se trasladó a Estados Unidos, donde vivió por casi 30 años. Los primeros meses en este país los pasó en soledad, sumida en una profunda adicción al alcohol. Ese mismo año conoció a Fal de Saint Phalle, un noble francés dedicado a los negocios, con quien se casó el 1 de abril de 1944 y tuvo una hija, a quien llamó Brigitte, tal como la protagonista de su segunda novela.
Durante residencia en Estados Unidos continuó activamente su trabajo literario enfocada especialmente en la escritura de obras de teatro. En 1946 publicó La historia de María Griselda y trabajó para la UNESCO. Luego del fallecimiento de su esposo en 1969, partió a buenos Aires; allí permaneció hasta 1973, año en que regresó a Chile para quedarse de manera definitiva. Pese a llevar muchos años en el extranjero, nunca renunció a su pasaporte chileno, lo que limitó sus posibilidades de recibir premios en los países donde había desarrollado parte importante de su obra.
En Chile, las penas y el alcohol debilitaron su salud; murió el 6 de mayo de 1980, en completa soledad, en una sala común de un hospital público y sin haber obtenido el Premio Nacional de Literatura. Su obra inédita y sus novelas más conocidas, fueron recopiladas y publicadas por Lucía Guerra diecisiete años después de su muerte, bajo el título de Obras completas.
Pese a su brevedad, la producción de María Luisa Bombal logró una importante repercusión en el medio literario, instalándose como una de las primeras exponentes de la novela contemporánea latinoamericana. su técnica ha sido comparada con la de autores señeros como la inglesa Virginia Woolf y el estadounidense William Faulkner. Asimismo, La amortajada ha sido señalada como antecedente dePedro Páramo, única novela del mexicano Juan Rulfo, publicada en 1955.
Durante las últimas décadas del siglo XX y hasta la actualidad, la crítica literaria ha retomado la obra de Bombal a la luz de nuevas perspectivas teóricas que permiten realizar otras lecturas de sus textos. Tal ha sido el aporte de los estudios de género, que reconocen en esta escritora una primera expresión de problemáticas que luego cobrarían mayor relevancia, como las relaciones entre el hombre y la mujer y los papeles asignados a ésta dentro de la sociedad. En este sentido, la temática desarrollada por María Luisa Bombal fue, sin duda, adelantada a su tiempo. Recientemente su obra ha sido reeditada con motivo del centenario de su nacimiento.
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